Per nessun apparente motivo, grandi quantità di demoni e youkai iniziano a viaggiare da Makai, il mondo dei demoni, verso Gensokyo, inondando la terra e lasciando Reimu Hakurei con molto da sterminare da fare. Frustrata, Reimu rintraccia la fonte dell'invasione a "La Grotta in cui si dice che sia la Porta per Makai", che si trova tra le montagne dietro al Santuario Hakurei. Reimu decide che è suo dovere da miko di estirpare la causa di questo pasticcio. A sua insaputa, Marisa Kirisame ha saputo dei suoi piani e decide di seguirla nella speranza di scoprire poteri unici da rubare all'interno di Makai. Altrove, Mima, lo spirito malvagio del Santuario Hakurei, e Yuuka Kazami, la youkai, decidono di viaggiare anche loro verso Makai, sebbene abbiano le loro ragioni per farlo.
All'interno della caverna, l'eroina incontra il guardiano dell'ingresso a Makai, Sara, e la elimina con facilità prima di iniziare un volo ad alta velocità attraverso il confine tra i mondi. Lì l'eroina si imbatte in un demone che viaggia nella direzione opposta, di nome Louise, e la schiaccia anch'ella. L'eroina arriva poi in Makai sopra una grande città oscura, dove viene affrontata da Alice Margatroid, che la attacca con l'aiuto delle sue bambole viventi. Dopo averla sconfitta, l'eroina vola via dalla città e si dirige verso una fortezza cupa che sorge in distanza. Per la strada compaiono le streghe Yuki e Mai e cercano di ostacolare i suoi progressi, con scarso effetto.
Entrando nella fortezza Pandæmonium, l'eroina sorvola su splendidi motivi di cristallo mentre lotta contro legioni di nemici. In cima la aspetta un individuo strano di nome Shinki che, con cortesia, informa che l'invasione dei demoni è interamente colpa di un'agenzia di viaggi per civili che sta organizzando tour di Gensokyo e che ricade al di fuori della sua giurisdizione. Prima che la protagonista possa chiedere cosa significhi ciò, vengono interrotti da Yumeko, che insiste fermamente affinché Shinki si ritiri affinché possa sbarazzarsi del loro ospite indesiderato. Dopo aver sconfitto la cameriera, la protagonista incontra di nuovo Shinki, che ora spiega che in realtà è la dea e creatrice di Makai stessa. Lei promette di occuparsi della questione turistica, ma solo dopo aver punito severamente la protagonista per aver disturbato il suo regno in tal modo. Questa battaglia finale è straordinariamente violenta e il tremendo potere di Shinki lascia gran parte di Makai in fiamme.
In un periodo non specificato in seguito, la protagonista incontra di nuovo Alice Margatroid, questa volta in un strano paese delle meraviglie. Alice ora possiede un grande grimorio che le conferisce grandi poteri magici e mette la protagonista di fronte a un nuovo duello. Dopo un lungo combattimento e la sua seconda sconfitta, Alice si pente della sua incapacità di sconfiggere la protagonista prima di fuggire con il libro.