Grand Slam Tennis presenta un totale di 23 giocatori, tra cui 9 leggende ritirate e 14 dei migliori giocatori odierni al momento dell'uscita del gioco. Giocatori maschili attuali: Roger Federer, Rafael Nadal, Andy Murray, Novak Djokovic, Andy Roddick, Jo-Wilfried Tsonga, Lleyton Hewitt e Kei Nishikori. Giocatori femminili attuali: Serena Williams, Venus Williams, Ana Ivanović, Lindsay Davenport e Maria Sharapova. Leggende maschili ritirate: Pete Sampras, Björn Borg, John McEnroe, Boris Becker, Stefan Edberg, Pat Cash e Michael Stich Leggende femminili ritirate: Martina Navratilova, Justine Henin e Chris Evert Grand Slam Tennis include anche una modalità "Create-A-Player". Nella modalità "Create-A-Player", i giocatori possono creare il proprio giocatore unico da utilizzare in tutte le modalità del gioco. Il giocatore può personalizzare il proprio giocatore creato con abbigliamento firmato, stili di racchette, accessori e aspetto fisico. È possibile creare fino a nove giocatori contemporaneamente. Pat Cash funge da commentatore anche quando gioca una partita.