Nella sua oscura laboratorio, il malvagio mago Gargamel ha scoperto una formula che gli permette di creare una pianta malvagia, chiamata Vileaf. Questa pianta produce semi “Viletrap”, che possono attirare i Puffi e imprigionarli in trappole vegetali! Ma queste piante Viletrap rappresentano anche un grande pericolo per la foresta, poiché sono altamente tossiche, soprattutto per i campi di sarsaparilla! Per risolvere questa tremenda situazione, Papa Puff ha deciso di chiedere ad alcuni dei suoi Puffi compagni di aiutarlo a trovare gli ingredienti per un antidoto potente abbastanza da eradicare la Vileaf una volta per tutte e curare le piante affette da questa maledizione. Una squadra di Puffi d’élite, composta da Hefty, Smurfette, Brainy e Chef, intraprende un’avventura per portare a termine questa missione. Tutti e quattro questi personaggi sono giocabili nel corso del gioco. Per aiutarli nella loro missione, i nostri eroi possono fare affidamento su uno strumento molto utile, lo Smurfizer, un’invenzione rivoluzionaria di Handy Smurf. Lo Smurfizer permette ai Puffi di sbarazzarsi dei nemici che incontrano, nonché di curare le piante affette dalla Vileaf. Questo equipaggiamento speciale faciliterà il viaggio di esplorazione dei nostri eroi attraverso i diversi ambienti del gioco, sia nella foresta, nelle paludi o persino nel luogo più pericoloso di tutti: il laboratorio di Gargamel!